ブラッド・ピットは、2000年、女優のジェニファー・アニストンと結婚。周囲の人間が戸惑うほどの熱愛ぶりで世間を賑わせたが、一日でも早く子供が欲しいというブラッド・ピットに対してジェニファー・アニストンが拒否した（彼女はこの報道を否定している）ため不仲説が浮上。2005年10月2日に、離婚が成立する。
『Mr.&Mrs. スミス』での共演をきっかけにアンジェリーナ・ジョリーと親密な関係を持つようになる。ジョリーが迎えていた養子2人は、彼らの里親になるという意向を発表。養子の姓はジョリー・ピットに変更された。
2006年5月27日、アンジェリーナ・ジョリーはナミビアで、ピットとの間に実子となる女児を出産した。同年、米『エスクワイア』誌10月号のインタビューで、アンジェリーナ・ジョリーとの結婚時期について質問されたピットは、同性結婚を支持する考えを示し、「この国で結婚したいと思った誰もがきちんと結婚できるようになったら、アンジーと僕は結婚を考える」とコメントした。
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